第卷光谱学与光谱分析第期光电流光谱学理论潘少华中国科学院物理研究所提要本文用四能级原子模型以速率方程的方法求出了光电流光谱的函数关系它可用,,,。来计算光电流随激光的频率和强度以及放电管电流等物理量的变化从理论关系上指出如何运,、。川光电流光普测量原子的能级,寿命以及振子强度等参量、一引言光电流效应早在五十年前就已发现了它指的是光辐照所引起的放电管内电流和电压等,。。基本物理量的变化但把这种效应发展成为一种新的光谱学方法却是最近几年内的事这,。主要是将可调谐染料激光器使用于这个领域而引起的〔〕将染料激光辐照放电管则当激光,频率调到与管内原子某个跃迁频率相一致时管电流突然变大或变小从而测知能级间,,。距以及诸如振子强度等相应的物理量这就使得光电流光谱学方法,测量工具的传统光谱学方法不同它以电子学仪器为主要的测量工具,距以及诸如振子强度等相应的物理量,测量工具的传统光谱学方法不同与以光谱仪器为主要因而方法简便精确,,,。度高。自从光电流效应特别是它作为光谱学方法出现之后,人们就在探讨它的物理机制虽,〔〕有作者认为在某些情况下光电流主要来自激光加热整个等离子体但根据多数文献的报,,导作为光电流光谱基础的物理机制应可概括如下〔”〕当辐照频率对应于从辐射态到辐射态,之间的跃迁时由于原子跃迁到更接近电离态的能级因而有更多的电子具有足够的动能使,,它们电离故这时的光电流是正的当辐照频率对应于从亚稳态到辐射态之间的跃迁时,光,,电流可正可负一般说来当管电流较小时激发态原子的自发辐射加扩散损耗大于与,,,‘因此当辐照使亚稳态原子跃迁到辐射态后电子的碰撞损耗原子将迅速从辐射态返回基,,。态即亚稳态原子被抽空以致光电流是负的但随着管电流增大电子数目和电子与激发,,,态原子的碰撞几率都增加使得碰撞损耗占主要地位自发辐射损耗的作用相对减小因而,,,亚稳态与辐射态之间的差异已经不起主要作用子是情况就归结到与上述从辐射态到辐射态,。跃迁的情况相类似因此光电流是正的,关于光电流光谱的理论研究某些作者简单地写出二辐射态间的光致跃迁几率乘上二能,。、级碰撞离化几率之差显然这时光电流是正的〔〕或者把原子看成三能级系统即基态,,激发态和电离态光致跃迁假设发生于基态与激发态之间求速率方程稳态数值解显然这,,,。〕〔时光电流也是正的对光电流效应给出了速率方程稳态解的较系统的方法但也,。没有具体包括进亚稳态的作用〔〕在等人关于光电流效应物理机制的研究中〔〕,具体包括进对亚稳态的考虑在他们所作的模型的计算中认为当辐照频率对应于从辐射态,,到辐射态之间的跃迁时光电流是正的而当辐照频率对应于从亚稳态到辐射态之间的跃迁,,第卷光谱学与光谱分析第期。他们的文章中只给出了具体计算结果,即使同一辐照频率随着管内电场的增大,时光电流是负的,当包括亚稳态时,没有给出方程组而且没有说明,光电流可由负变正正如实验,,“。〔〕〔现象所显示的那样总之据作者所知虽有过如文献那样的原则上可包括亚稳态在,,内的定性理论分析但总的说来至今述缺熟吏加全面茶统工彭虑进亚稳态作用的像给出光电,,、流与管电流时间和频率等函数关系的光谱李理嫉因此为了深入分析已有的实验事实,,并为进一步的实验考虑提供更系统的理论依据本文给出包括亚稳态在内的原子四能级模,,型由速率方程求光电流光谱学的理论关系与激光的频率和强度,即光电流或管内电场,。的关不、二模型和方程与文献〔〕所用的三能级模型不同为了说明亚稳态在光电流光谱中的重要作用本文用,,了四能级模型图即在基态与辐射态之间增加了一个亚稳态并且认为光致辐射跃迁发,,二引二。亚稳态与辐射态之间由于亚稳态与基态之间的电偶极跃迁是禁戒的只存在电四极和,、一乙乙乙成乙‘之址几磁偶极跃迁,其辐射跃迁的少率比电偶极的约小四至五个数量。级〔叩除自发辐射外由于在气体放电时激发态向器壁的扩散,一一一一下一一一一伙损耗不可忽略综合这两种效应后亚稳态的能级寿命与辐,,一从咭“,射态的能级寿命之比值不及但一般仍可认为,》,一。介当然当考虑的对象是两个辐射态之间的光跃迁时只要,,吩—。圈令“则图的模型和本文关系式仍可应用现在为了突,,‘、。和,分别代表离化出亚稳态的重要作用着重分析已有理论所没有完全系统地说,、、态辐射态。子数密度在致跃迁亚稳态和基态的粒与态之间存在光明的问题。稳态因此为了明确起见本文假定》即设是亚,,,,,一与文献“的只作速率方程的稳态解类似、本文第二三节先只着重考虑和分析稳态时的,。。速率方程然后在第三节末尾推广至动态解根据图如下模型我们可以写出稳态时速率方程组,?‘”。,,‘,二‘。‘。。二。,,,一,,,,一,?二一夕夕,〔〕,。。。。丫一。。‘。,。一二护,,,,,,一二一夕夕二〔〕,,、、”、石别代表离化态辐射态分、。、‘式中和亚稳态和基态的粒子数密度是,。。。。能级简并度久是从态经自发辐射返回。态的分支比是电子数密度又代表电子与原,、、子或离子使原子从态跃迁至了的几率态和可分别为和。它可表为〔。,碰撞,,侧〕犷丁?‘。。,,‘,,,了、尸一当二,”,一丈了飞石、刁,名仁第卷光电流光谱学理论第期‘,。。和‘分别表示能级和的能量,犷,是电子速度是电子的分布函数。是碰撞截,,,。。面是电子温度存波尔兹曼常数是,,‘根据文献〔幻和〔〕电子分布函数是电场强度,是波尔兹曼分布并由此算出,。与气压比值的函数文献〔〕假设?‘。。。?。。。、。,,,,,,,,,,,,一,,箫器,,入一户‘‘,,。、〕〔’式中电子温度由以下类型的式子给出〔〕一。’己?万,,。犷,。〔卜。,?犷合〕二一。‘?二一,,,,一,一、上二式中‘二‘一。,是模型中第个成分的分数比式其余符号意义见,,,,,,。〕〔〕〔和,,、在等量间还存在拉子数守恒关系设为粒子数密度则,,,二“。〕是离子扩散系数〔,它与,的关系可表为至式中是爱因斯坦系数是拉普拉斯算子尸是辐照的光子数密度,,夕。刀是规一化线型函数它的峰值点位于共振跃迁频率,,“处是规一化常数正比于振,。子强度除以上方程外还可补充以下几个关系。只考虑比二次电离几率大得多的一次电离则有,。当扩散是主要的损耗过程时,名。。一龙“。是正比于放电管半径的几何参量〔幻此外还有二个代表电路关系的方程,〕。兀拜。以上。和分别为外加的稳压电源电动势和平衡电阻是电流密度是放电管长度是,,,管半径,是电子电荷的绝对值,拌。是单位电场电子迁移率,由于迁移率和荷电粒子的质量〔幻的成反比故文献上述式子中已将正离子对电流的贡献略去是由于电子在管中并非均,,。匀分布带来的修正系数〔〕,是放电管内的电场强度、三求方程组的解及物理分析将和式代入或消去。得、。以对的求和包括和。,式得”,万汉“,刃,二刁名式表明由于在一定的气压和几何放电管半径条件第卷光谱学与谱分析光第期下式右端所代表的扩静损耗是一定的因此在稳态时好式左端所代表的电子,,,正离子对的增益就是一定的。也就是说,当由于某种原因使刃一增加以致超过—‘才么就要有另外原因使它减小到等于刀理反之当由子某种原因使艺减小以致低,,,,于刀就要有另外原因使它增加到等于汉名这样才能维持增益与损耗的平衡以保,,,。持稳态因而如果我们能够从上节的方程组消去其他变量使得在式左端只包含,,,。和尸二个变量那末我们就得到了描述光电流效应的关系这种关系表明静电场君光场,,“。共同作用的结果总是维持电子正离子对的增益恒等于才形象地说当辐照对电,,子—正离子对增益的贡献为正值时,则表明光致龟离可以部分代替场致电离的作用,因而—可以有所降低反之当辐照对电子,正离子对增益的贡献为负值,则表明辐照间接也一起着损耗电子正离子对的作用这样以维持平衡条件—或式—例如由于辐照使亚稳态粒子被抽空,因而必须增大,。一“一‘由于迄今为止文献上所报导的光电流效应刀仅在至之间因此可以对速,,。率方程组用微扰方法求解文献〔〕附录中用二能级模型求光致离化效率时假定除光致在,,、跃迁项外的上下能级产生率。,二和,以及损耗率的系戮和。,都同零光场时的值一样,采用与此类似的近似方法我们可以将和式分别改写成如下形式,,。二’丁,刀,一刁。一夕夕,,。。。刀,丁‘,刀一石。刀一丑,一,,,。二式中和等表示零光场尸时的值和是由于光场引起的改变量,,。‘。犷〔〕,。‘〔〕,、和具有时间的量纲它们分别代表在自发辐射和向器壁扩散以及与电子碰撞等,。。机制共同作用下辐射态和亚稳态能级的平均寿命丫’代表态的总损,,,,。耗率中经自发辐射返回态的分数显然有,,,从和式中分别减去零光场时的相应方程得,护谕而△一二,。,。。,尸。,。一,二。手,。?。。、。,。,一△。二一。、,‘二。一。,。、。,,卜手由此求出刀仁少厂吸璐一昨夕初夕刀脚二二一。一,夕二夕,一,文献〔〕考虑光致离化效率时假定当光场存在时电子‘土举正禽子对增益的改变步,在,来自与光致跃迁有关两能级上粒子数的变托并认为健两个能级的离化率二和与零电场时,,。的值一样采用这种近似方法我们从式可得,,、,二?万『‘‘刀『十万“刁‘’十甲侈了川,‘刀君”丽第卷光电流先谱学理论第期或将刀和一式代入上式得尸一,女,,二,,‘,分。‘,,刀‘一二犷二,卜,‘是零光场时龟子是光电流效应的公式,它是的升函数,故总有等式右端分母中的万,正离子对增—益,‘,万,,‘,”儡。,吸一所以从正负式可见,由于在,般情况下任舀套,夕竺尸刀,的正负取决于以下定义的多的值,一。。。当舀时刀占。刁时式代入,。即当君。光电流效应为乙君时式得时光电流效应为负将和。一〕’舀夕〔下丫‘,‘。一、〕‘一丁,一,二〔,,,。所以当。很小使得土式右端与介有关的项可以忽式可见由于,‘州而《,,从略产二同时灯但当增加时由于,从负变正特别当,演,了。一。式右端第二项比第一项以更快的速度减小有关的项很大以致可以忽略另外项时,书右介》使,式右端与‘二使舀可能式成为,‘。。、、。二币一一,‘舀、,,‘二。、。乙。所以为简单起见近似地让上式右端二个分母式和,相等记为国于是上式成为,,由于凡打耐或,的茗‘君〔‘一彩品。‘一。〕。从以上分析可知而从当、从小变丸君可从负变为正值傅和幻式消去可解,,’。这种关系表明、是的升函数因此由以上分析可以推知当较,。。出与的函数关系、,。小时光电流效应为负而当较大时光电流效应为正,这同弓言中关于光电流效应物理机制。的阐述是一致的以上在计算光电流效应时采用文献〔〕的方法即认为只需考虑与光致跃迁有关两能级,”。而忽略其它量例如即‘‘上粒子数改变量刁和刁的影响的变化即近似地认为,等,,。量仍取零光场时的稳态解数值采用这种近似方法我们还可以计算光电流效应随时间的变,化这时只需认为与光致跃迁有关两能级的粒子数方程和式右端不为零即由,,。以下二个方程分别取代和式?。一??“杀”‘?,’‘’一?”杀二,一全‘“。一?‘,‘。一。?一,’‘‘‘而由于可近似取零光场时的值因此认为,。式的条件可近似地继续采用,由此推出描述电子公‘沪正离子对动态平衡的,只不过式中的和刀应分别由,式及其碱阶近似关系式和式给出继续有效,第卷光谱学与光璐分析第期。夕。一一一,刁,。,夕,一。一一一夕。。一‘〔一一石’一’下’一诊一“仁〕将以上二式代入式得一刁一一,夕,夕。诬‘,一‘一一川一’一二‘〔一一,二一。。一‘〔共上二,,’一一,‘〕下’。,,尹以及上文关于,式成为??‘“‘一食。当。很大时可近似,一,一一,根据定义式地认为二刁一和式舀分析可以看出的一’‘“。‘〔“‘,一,,‘一‘一〔去‘,“,〕“,,,二一,,〕。由于当。很大时总有,。《和上述条件二妈以及。‘,,,‘故从式可见,,这时。刀。,与,的稳态解情况相似相反地,当。很小时“‘“一,,及了,二式成为,,二一一一,?。一‘刁兰‘界了,一一‘以一一,,,,、、少、二,。了合,,,了,吸盗,’一’一一下,,,一君小特别当时良时展开上式中指数项至一阶得‘一一、,犷止二‘一〕。二一。一‘二、。‘,〔二,、,。二,、,,,上一、弄。、”即光电流效应为正这是因为在激光辐照初期《从式可见△,,,,。“‘由于原子从能级跃迁至更接近离化态的能级耐因而使离化增加但随着,,,、二二。时司增加从,式可见刁刁将下降特别当,时,,,,一。,动《情况归结到故亚稳态粒子被抽空式所分析过的那样△与,,,。。式反号上述结果与报导的实验事实完全一致〔幻、、、在式中‘等零光场值可由式与尸二时的速率方,,。方法可见参考文献〔〕程组至式联立求出,‘、四结语本文从包括亚稳态在内的原子四能级模型的速率方程出发求出了描述光电流光谱的基,、。本关系式。、可以获得关于。,从基本关系式和式可见通过△对的关系曲线,,一,和的知识,即从刁,曲线的极值点测量。,从极值的高度测和从。极值点附近的曲线半宽度测得相应参量例如从多普勒线宽可得放电气体的温度关于用光,、。〕电流光谱测量能级位置已有较多报导〔幻〔幻测量振子强度也有报导〔,、产、由式定义的能级平均寿命可认为是光电流基本关系式和,。。。中的特征参量由于‘故从,式可见当很小使《时刁而当很,,第卷光电流光谱学理论第期。澎,大时后一情况对应于自发辐射率可以忽略因而亚稳态与辐,和,,,。,射态的差异可以忽略由于是的升函数所以当较小时刁当足够大时刁,,、因此根据式和有关的分析可以看出刁随的变化规律将主要反映和提供关于。一随而变化的信息澎,对比动态解式及其稳态极限式可以看出当很大使,式之间没有根本上的差别这是因为上文所述与态间的差异可以忽略,澎,式可以看出当很大使,态间的差异可以忽略时与,因而时间效,。应不重要相反地当很小使,〔即式〕然不同截即虽然,辐射态和亚稳态寿命的时间内,、。《时式当《,,但是,,自发辐射衰减可以忽略不计时的行为与,时的行为,这是因为在远远短于,因此在这种情况下与。态,,,。。的差异也可以忽略上述关于很小时的情况由式描述此式以及有关的分析表,,,,。明测量即很小时随时间变化的曲线将提供关于与关系的信息,,。二。一基本关系式和表明光电流比例于粒子数差值即本文第三节,,一召加,为明确起见在讨论和式时针对巴』的通常情况进行了具体分析这,,,,二里补充说明当此关系反号时即当史乙时则有关的光电流信号相对第三节分析,,,,。〕的情况都应反号故可用光电流探测粒子数反转对此近年已有实验报导〔,,参考文献。。。。。,。〔价夕‘〕,,,,。。才。‘用人‘‘〔〕五,几,,。〔〕,用,,,,“‘一〔〕湘牙二,,,’尹。一。〔〕,户夕,,。。,。‘,夕,,。,,。。。。。〔〕,子口才一,,王‘价〔〕,几夕,,,,一一。〔〕了,爪宜,一一”盆‘。‘〔〕五,,,一一。〔,〕口为,,一‘。‘。‘。〔〕一,,心,。。,一〔〕么,,,,了。。。一一一一。〔〕夕附。〔〕,价,,,

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